Élu patriarche œcuménique de Constantinople (1948), il s'efforça de réaliser l'unité du monde orthodoxe en dehors de l'influence de Moscou. Il rencontra le pape Paul VI à Jérusalem en janvier 1964 ; en accord avec ce dernier furent levés, simultanément, le 7 décembre 1965, les anathèmes réciproques lancés, au XIe s., par les deux Églises.